Dissertation Dietrich Bonart

Zur Theorie lokalisierter Schwingungen an Kristalloberflächen

Betreuer: Prof.Dr. Ulrich Schröder

20.6.96

In der Arbeit werden lokalisierte Schwingungen in Kristallstrukturen untersucht. Zunächst wird im Rahmen der harmonischen Näherung die Relaxation und Dynamik von verschiedenen komplexen Alkalihalogenid-Oberflächen untersucht. Dabei werden im ersten Teil der Arbeit Schalenmodellrechnungen zu Adsorbatschichten aus KBr auf RbCl sowie aus NaI auf LiBr vorgestellt. Im Fall des KBr/RbCl-Systems werden Vorhersagen des Schalenmodells mit experimentellen Ergebnissen (inelastische Heliumstreuung) verglichen. Die Übereinstimuung ist sehr gut. Diese Ergebnisse finden sich zusammengefaßt in [1].

Im anschließenden Abschnitt werden Relaxation und harmonische Dynamik von Kristallkanten aus NaI, NaCl, KBr und KI im Rahmen des Schalenmodells untersucht. Dabei werden extrem stark an der Kanten lokalisierte Schwingungen vorgestellt. Das Spektrum geführter optischer Moden wird zudem in elektrostatischer Näherung diskutiert. Die Ergebnisse finden sich auch in [2, 3].

Abschließend wird auf die Fragestellung der anharmonischen Lokalisierung von Gitterschwingungen in perfekt-translationsinvarianten Systemen eingegangen.

So werden neben skalaren Modellen mit kurzreichweitigen Wechselwirkungen auch Ketten mit Coulomb-Potentialen, ein Schalenmodell, magnetische Ketten sowie Ketten mit mehrdimensionalen Auslenkungsfreiheitsgraden betrachtet. Die Ergebnisse werden mit einem kontinuumstheoretischen Enveloppekonzept für Phononenmoden verglichen. Eine Einführung zum Thema der anharmonisch lokalisierten Oberflächenschwingungen finden sich in [4].

Basierend auf der Enveloppenäherung können dann auch lokalisierte Lösungen der klassischen Bewegungsgleichungen von mehrdimensionaler Kristalle ermittelt werden. So gewinnen wir theoretische Vorhersagen für lokalisierte Moden an einer Natriumjodid-Kristallkante, in einem Adsorbatsystem (Wasserstoff auf Silizium(111)) und auf einer unbedeckten Oberfläche eines modifizierten Natriumjodid-Modellkristalls [5].

Die hier gefundenen Moden sind stationäre Lösungen der nichtlinearen klassischen Bewegungsgleichungen. Das entsprechende quantenmechanische Problem stationärer Lösungen hingegen ist linear, und alle nichtentarteten Eigenzustände tragen die volle Symmetrie des Systems. Um die Korrespondenz von lokalisierten Lösungen der nichtlinearen klassischen Bewegungsgleichungen und quantenmechanischen Eigenfunktionen des entsprechenden Hamilton-Operators zu demonstrieren, wird ein zweiatomiges Molekül mit anharmonischer Kopplung an die Ruhelagen betrachtet. Dieses Dimermolekül ist das einfachste Modell, das Anlaß zu einer anharmonisch lokalisierten Mode geben kann. Aufgrund seiner Einfachheit kann das quantenmechanische Eigenwertspektrum dieses Systems mit geringem numerischen Aufwand exakt gelöst werden.

Nachdem wir die Bedeutung der klassisch lokalisierten Lösungen für das quantenmechanische Eigenwertspektrum erörtert haben, wir die wichtige Frage erörtert, ob und wie man intrinsisch lokalisierte Moden experimentell beobachten kann. Dazu werden Molekulardynamikstudien zum dynamischen Strukturfaktor einer linearen Kette vorgestellt und das Ergebnis wird mit der thermisch renormierten Phononendispersionrelation verglichen.



Literatur

1
Lattice Dynamics of Ultrathin Layer of KBr Grown Epitaxially on RbCl (001), E. S. Gillman, J. Baker, J. J. Hernandez, G. G. Bishop, J. A. Li, S. A. Safron, J. G. Skofronick, D. Bonart und U. Schröder, Phys. Rev. B53, 13891 (1996)

2
Lattice Theory of Crystal Edges and Bars, D. Bonart, A. P. Mayer und U. Schröder, Surf. Sci. 313, 427 (1994)

3
A Shell-Model Analysis of the Structure and Dynamics of Crystal Edges of Alkali Halides, D. Bonart, J. Phys. C8, 4881 (1996)

4
Anharmonic Localized Surface Vibrations in a Scalar Model, D. Bonart, A. P. Mayer und U. Schröder, Phys. Rev. B51, 13739 (1995)

5
Intrinsic Localized Modes at Crystal Edges, D. Bonart, A. P. Mayer und U. Schröder, Phys. Rev. Lett. 75, 870 (1995)