Ausbreitung von Pikosekunden-Phonon-Polariton-Pulsen

in LiTaO3 und LiIO3 gemessen mit anti-Stokes Raman-Streuung

Dissertation von Martin G. Scherm (ISBN 3-89722-342-2)


Betreuer: Prof. Dr. Max Maier
Eingereicht am: 10.11.1999
Promotionskolloquium am 20.12.1999.
 

Zusammenfassung:

In der Arbeit wurde die Ausbreitung und Dämpfung von außerordentlichen, niederfrequenten (unterhalb ca. 100 cm-1) Pikosekunden-Phonon-Polariton-Pulsen in kongruenten Lithiumtantalat- (LiTaO3) und Lithiumiodat-Einkristallen (LiIO3) erstmals sowohl bei Zimmertemperatur (295 K) als auch bei 77 K untersucht. Dazu wurden mit der Methode der zeitlich verzögerten, nichtlokalen kohärenten anti-Stokes Raman-Streuung (CARS) der Absorptionskoeffizient, die Gruppengeschwindigkeit und die Puls-Dauern bzw. -Breiten der Polariton-Pulse, die das Anregungsvolumen vollständig verlassen haben, in Abhängigkeit von der Polariton-Frequenz gemessen.

Die Polariton-Pulse werden durch zwei sich überlappende Pump-Pulse in einem begrenzten Volumen kohärent erzeugt und mit einem zeitlich verzögerten Probe-Puls räumlich abgetastet. Über die Frequenzdifferenz der beiden Pump-Pulse, der Fundamentalen eines Nd:YAG-Lasersystems und der idler-Frequenz eines optisch parametrischen Oszillators (OPO), wird die Polariton-Frequenz eingestellt. Die Polariton-Pulse breiten sich, in der durch die Phasenanpassung vorgegebenen Richtung, über Distanzen von mehreren Zentimetern aus.

Der gemessene Frequenzverlauf des Absorptionskoeffizienten in LiTaO3 läßt sich qualitativ und quantitativ durch ein erweitertes Modell der Polaritonen verstehen, bei dem in der dielektrischen Funktion eine inhomogen verbreiterte Phononlinie sowie die Kopplung des mechanischen bzw. elektrischen Teils der Polaritonen an niederfrequente Anregungen und an eine Debye-Relaxationsmode mit einbezogen wurde. Die bis zu 15-mal höhere Polariton-Dämpfung bei 295 K im Vergleich zu 77 K wurde auf die größere homogene Linienbreite der Phononmode sowie auf eine stärkere Kopplung an die niederfrequenten Anregungen und die Debye-Relaxationsmode zurückgeführt.

In LiIO3 läßt sich der Frequenzverlauf des Absorptionskoeffizienten aus der dielektrischen Funktion, in der alle vier A-Phononmoden berücksichtigt sind, sehr gut berechnen. Hier ist das bis zu 26-mal höhere Dämpfungsniveau bei 295 K hauptsächlich durch die größere Dämpfung der Phononmoden bedingt.

Für niedrige Frequenzen unterhalb von etwa 100 cm-1 bietet das CARS-Ausbreitungsexperiment, wie kaum eine andere Messmethode, die Möglichkeit, Informationen über die Polariton-Dämpfung zu erhalten, auch weit (25 K) unter Zimmertemperatur.