Dissertation Ulrich T. Schwarz

Stimulierte Phonon-Polariton-Streuung in Lithiumniobat

Betreuer: Prof. Dr. Max Maier

Das Kolloquium fand am 15. 4. 97 statt.

Erstmals konnte ein ganzer Zweig der Polaritonendispersion in einem stimulierten Raman-Verstärkungsexperiment vermessen werden. Die Untersuchungen wurden am Polaritonenzweig der A1-Mode bei 256 cm-1 in stöchiometrischem Lithiumniobat, MgO:LiNbO3 und ZnO:LiNbO3 durchgeführt. Im Kristall werden ein intensiver Pumppuls und ein schwacher, abstimmbarer Stokes-Puls zeitlich und räumlich überlagert. Gemessen wird die Verstärkung des Stokes-Pulses als Funktion der Frequenz und des Wellenvektors des Polaritons. Die Verstärkung ist dann maximal, wenn diese der Dispersionsrelation des Polaritons entspreechen, das Polariton also resonant angeregt wird.

Das Experiment wurde in einem Tandemsystem aus einem Riesenimpuls-Nd:YAG-Laser und einem Farbstofflaser realisiert. Die zweite Harmonische des Nd:YAG-Lasers dient als Pumppuls. Mit der dritten Harmonische wird der Farbstofflaser zur Generierung der Stokes-Pulse gepumpt. Durch dieses Konzept ist die Frequenz des Stokes-Pulses bis zu beliebig kleinen Frequenzdifferenzen zum Pumppuls abstimmbar und zu diesem zeitlich synchron.

Aus dem maximalen Verstärkungsfaktor und der Linienbreite der stimulierten Polaritonen-Streuung können Informationen über die frequenzabhängige Dämpfung des Polaritons gewonnen werden. Im Verlauf des untersuchten Polaritonenzweiges wurden vier Dämpfungsmechanismen identifiziert:

Der klassische Ansatz nichlinear gekoppelter Wellengleichungen für Pump-, Stokes-Feld und Polariton beschreibt die stimulierte Polaritonen-Verstärkung quantitativ gut, wenn die erwähnten Dämpfungsmechanismen berücksichtigt werden. Die Messung des Verstärkungsfaktors und der Linienbreite der stimulierten Polaritonen-Streuung ist eine gute Methode, um Informationen über die Dämpfung des Polaritons in einem weiten Freqeuenzbereich zu erhalte.

Ph. D. thesis:

Damping mechanisms for phonon-polaritons examined in lithium niobate by stimulated Raman scattering.

An experimental setup was developed for a two-beam Raman amplification experiment. A seeded, Q-switched Nd:YAG laser was frequency doubled to provide the pump beam. With the third harmonic of the Nd:YAG laser a dye laser was pumped to generate the frequency-tunable Stokes beam. We measured the gain and the line width for stimulated Raman-scattering from polaritons connected to the lowest optical phonon of A1 symmetry at 256 cm-1. Different undoped (congruent, stoichiometric) and doped (MgO:LiNbO3, ZnO:LiNbO3) lithium niobate crystals were examined at T = 77 K and room temperature. Four damping mechanisms for the phonon polariton were found: anharmonic decay of the mechanical part into two acoustic phonons, scattering at crystal imperfections, propagation out of the macroscopic interaction volume and coupling to low frequency modes. For the first time, the frequency dependency of the anharmonic decay of an optical phonon into two acoustic phonons could be observed.

Veröffentlichungen:

Frequency dependence of phonon-polariton damping in lithium niobate, U. T. Schwarz and Max Maier, Phys. Rev. B 53, 5074 (1996).

Asymmetric Raman lines caused by an anharmonic lattice potential in lithium niobate, U. T. Schwarz and Max Maier, Phys. Rev. B 55, 11 041 (1997).